Ученые ищут подтверждение тому, что компьютерное моделирование действительно может описывать реальный мир, — пишет new.eurekalert.org.

Компьютерное моделирование имеет огромные перспективы для ускорения молекулярной инженерии технологий зеленой энергии, таких как новые системы для хранения электроэнергии и использования солнечной энергии, а также улавливания двуокиси углерода из окружающей среды. Однако предсказательная сила этих симуляций зависит от наличия средств подтверждения того, что они действительно описывают реальный мир.

Такое подтверждение — непростая задача. Многие предположения входят в схему этих симуляций. В результате симуляции должны быть тщательно проверены с использованием соответствующего «протокола проверки», включающего экспериментальные измерения.

«Мы сосредоточились на границе раздела твердое тело/жидкость, потому что границы раздела фаз встречаются в материалах повсеместно, а границы раздела между оксидами и водой являются ключевыми во многих энергетических приложениях», — рассказала Джулия Галли, теоретик в Аргонне и Чикагском университете.

Для решения этой проблемы группа ученых Аргоннской национальной лаборатории Министерства энергетики США, Чикагского университета и Калифорнийского университета в Дэвисе разработала революционный протокол проверки для моделирования атомной структуры интерфейса между твердым состоянием — оксид металла — и жидким — водой. Группу возглавляли Джулия Галли и Пол Фентер, аргоннский экспериментатор.

«Мы сосредоточились на границе раздела твердое тело/жидкость, потому что границы раздела фаз встречаются в материалах повсеместно, а границы раздела между оксидом и водой являются ключевыми во многих областях применения энергии», — сказала Галли.

«На сегодняшний день большинство протоколов проверки были разработаны для сыпучих материалов, игнорируя интерфейсы, — добавил Фентер. — Мы чувствовали, что структура поверхностей и границ раздела в атомарном масштабе в реалистичной среде представляет собой особенно чувствительный и, следовательно, сложный подход к проверке».

Разработанная ими процедура проверки использует измерения рентгеновской отражательной способности (XR) с высоким разрешением в качестве экспериментальной основы протокола. Команда сравнила XR-измерения границы раздела оксид алюминия/вода, проведенные на канале 33-ID-D в усовершенствованном источнике фотонов (APS) в Аргонне, с результатами, полученными в результате высокопроизводительного компьютерного моделирования в Argonne Leadership Computing Facility (ALCF). И APS, и ALCF являются объектами пользователей Управления науки Министерства энергетики США.

«Эти измерения обнаруживают отражение рентгеновских лучей очень высокой энергии от границы раздела оксид/вода», — сказал Чжан Чжан, физик из отдела рентгеновских исследований Аргонны. При энергиях пучка, генерируемых в APS, длины волн рентгеновского излучения аналогичны межатомным расстояниям. Это позволяет исследователям непосредственно исследовать структуру границы раздела на молекулярном уровне.

«Это делает XR идеальным зондом для получения экспериментальных результатов, напрямую сопоставимых с моделированием», — добавила Кэтрин Хармон, аспирантка Северо-Западного университета, приглашенная студентка из Аргонны и первый автор статьи. Команда провела моделирование в ALCF с использованием кода Qbox, который предназначен для изучения конечных температурных свойств материалов и молекул с помощью моделирования, основанного на квантовой механике.

«Мы смогли проверить несколько приближений теории», — сказал Франсуа Гиги из Калифорнийского университета в Дэвисе, член команды и ведущий разработчик кода Qbox. Команда сравнила измеренные интенсивности XR с рассчитанными для нескольких смоделированных структур. Они также исследовали, как рентгеновские лучи, рассеянные электронами в разных частях образца, будут мешать созданию экспериментально наблюдаемого сигнала.

Усилия команды оказались более сложными, чем предполагалось. «По общему признанию, вначале это был метод проб и ошибок, когда мы пытались понять правильную геометрию для принятия и правильную теорию, которая дала бы нам точные результаты, — сказала Мария Чан, соавтор исследования, и научный сотрудник Аргоннского центра наноразмерных материалов, исследовательского центра Министерства энергетики США. — Однако наш переход от теории к эксперименту оправдался, и мы смогли создать надежный протокол проверки, который теперь можно развернуть и для других интерфейсов».

«Протокол проверки помог количественно оценить сильные и слабые стороны моделирования, открыв путь к построению более точных моделей границ раздела твердое тело/жидкость в будущем», — сказала Кендра Летчворт-Уивер — доцент Университета Джеймса Мэдисона, она разработала программное обеспечение для прогнозирования сигналов XR на основе моделирования во время постдокторской стажировки в Аргонне.

Моделирование также позволило по-новому взглянуть на сами измерения XR. В частности, они показали, что данные чувствительны не только к расположению атомов, но и к распределению электронов, окружающих каждый атом, тонкими и сложными способами. Эти идеи окажутся полезными для будущих экспериментов на границах раздела оксид/жидкость.